单层二维材料数据库（ML2DDB）¶

单层二维材料数据库（ML2DDB）及其应用

Zhongwei Liu^{a, b, #}, Zhimin Zhang^{c, #}, Xuwei Liu^{c, #}, Mingjia Yao^b, Xin He^a, Yuanhui Sun^b,, Xin Chen^b,, Lijun Zhang^{a, b, *}

^a 吉林大学材料科学与工程学院，汽车材料教育部重点实验室，集成光电子学国家重点实验室，中国长春 130012

^b 苏州实验室，中国苏州 215123

^c 百度公司，中国北京

^# 这些作者对本工作贡献相同。

电子邮箱: sunyh@szlab.ac.cn; chenx01@szlab.ac.cn; lijun_zhang@jlu.edu.cn

摘要¶

发现具有定制属性的二维（2D）材料对于满足柔性电子、光电子、催化和储能等领域日益增长的高性能应用需求至关重要。然而，当前的二维材料数据库受限于规模和组成多样性。在本研究中，我们介绍了一种可扩展的主动学习工作流，该工作流将深度神经网络与密度泛函理论（DFT）计算相结合，以高效探索大量候选结构。这些结构是通过物理信息驱动的元素替换策略生成的，从而实现了对稳定二维材料的广泛和系统性发现。通过六轮迭代筛选，我们建立了单层二维材料数据库（ML2DDB），其中包含 242,546 个经 DFT 验证的稳定结构——这一数量比已知最大的二维材料数据库增加了一个数量级。特别是三元和四元化合物的数量增长最为显著。结合该数据库与生成式扩散模型，我们展示了在特定化学和对称性约束下有效的结构生成能力。这项工作实现了二维材料数据扩展与应用的有机闭环，为新材料的发现提供了新的范式。

二维材料数据集¶

我们开发了 ML2DDB，这是一个大规模的二维材料数据库，包含超过 24.2 万个经 DFT 验证的单层结构（𝐸_hull^𝐷𝐹𝑇 <50 meV/atom），代表了现有数据集 10 倍的增长。主要特点包括：

广泛的元素覆盖：涵盖周期表中的 81 种元素（不包括放射性/稀有气体）。
增强的多样性：与之前的工作相比，包含 3–4 种不同元素的化合物显著增加。
结构丰富性：多样的原型和阴阳离子组合。
扩展资源：超过 100 万个候选结构（𝐸_hull^MLIP <200 meV/atom）可供未来研究使用。

S.U.N. 材料的扩散模型生成¶

生成 S.U.N.（稳定、唯一、新颖）二维材料的能力是扩散模型的前提条件。我们将相对于 ML2DDB 且 𝐸_hull^𝐷𝐹𝑇 < 100 meV/atom 的生成结构视为稳定结构。唯一性是指生成的结构是否与同一批次生成的任何其他结构匹配，新颖性是指它是否与 ML2DDB 中的任何结构相同。如图 5b 所示，我们对 1024 个结构进行了 DFT 结构优化以评估稳定性属性。结果显示，其中 74.8% 被认为是稳定的（𝐸_hull^𝐷𝐹𝑇 < 100 meV/atom），这与 MatterGen 的 3D 稳定结构生成成功率相当。当约束条件设置为 𝐸_hull^??𝐹𝑇 < 0 meV/atom 时，我们的方法实现了 59.6% 的成功率，显著高于 MatterGen（约 13%）。此外，生成结构的均方根位移（RMSD）与 DFT 弛豫结构相比低于 0.26 Å，仍小于氢原子的半径（0.53 Å）。对于唯一结构的生成，当生成一千个结构时，成功率达到 100%。当生成一万个结构时，该比率仅下降 4.4%。对于新结构的生成，当生成结构从一千增长到两千时，比率从 100% 下降到 73.5%。这表明我们的模型具有相对出色的生成全新稳定结构的能力。

结论¶

本研究建立了一个新颖的框架，整合了主动学习工作流与基于条件扩散的结构生成，实现了二维材料数据库前所未有的扩展。主要贡献包括：

数据集进展
创建了包含超过 242,546 个热力学稳定二维材料（E_hull^DFT <50 meV/atom）的 ML2DDB，超过现有数据库 10 倍以上。
三元和四元化合物分别实现了 1100% 和 960% 的增长。
生成了超过 100 万个候选结构（𝐸_hull^MLIP <200 meV/atom）。
方法创新
开发了在稳定性分类中准确率达到 92.36% 的 MLIP 模型。
通过集成扩散模型，实现了相图生成和特定空间群的设计。
展示了在非线性光学和铁电材料发现中的适用性。